Jeler . VS EIDG. INSTITUT FUER REAKTORFORSCHUNG Beilage zu Wirenlingen AW-GL-355 Konégollblatt fir externe Publikationen und Vortrége Name des Autors: C. McCombie, U, Schmocker, W. Seifritz Abteilung: PHYSIK Wir beantragen: - Publikation in folgender Fachzeitschrift:* . BIFcBericht# Schwelizerische Technische Zeitschriit WU iy e TS TN SR G Nk - Teilnahme mit Vortrag an folgender Tagung / Konferenz* B AT A SG0 ERE SR B 2T S N (Titel der Konferenz, Datum, Ort, Organisator) Die Tagung hat offiziellen / inoffiziellen Charakter* Ein Tagungsbericht wird gedruckt / nicht gedruckt* Unser Beitrag hat folgenden Titel: Thorium im schinellen Briiter Anzahl der bestellten Sonderdrucke (bei EIR-Bericht Auflage): 400 Dem EIR entstehen dadurch Kosten in der H&he von Fr.: Lot g 7901" Der Verfasser bestétigt, dass die Arbeit keine vertraulichen Angaben enthdlt. Weitere Bemerkungen: Ler beiliegende Artikel wurde von der Redaktion der ST2 nach Absprache mit U. Schmocker leicht gekilrzt. Datum: Unterschrift des Verfassers: 12. September 1978 Unterschrift des Abt./Rxodektleiters: Y Bemerkungen der Stabsstelle Forschung: e * Nicht Zutreffendes streichen J Thorium im Schnellen Briiter Physikalische Untersuchungen zu neuen Brennstoffzyklen am EIR - von C. Mc Combie, U. Schmocker, W. Seifritz e ] Anschrift: Physikabteilung des Eidg. Institut filir Reaktorforschung (Leiter: PD Dr. W. Seifritz) CH-5303 Wiirenlingen. Zusammenfassung Im Zusammenhang mit der neuen Nuklearpolitik der US-Administra- tion ist das Interesse an Brennstoffzyklen, die gegeniliber der Proliferation von Spaltmaterial technisch resistenter als der gegenwdrtige Uran/Plutoniumzyklus sind, stark gestiegen. In der Physikabteilung des Eidg. Instituts filir Reaktorforschung (EIR), Wirenlingen, beschidftigt man sich intensiv mit diesem Pro- blem. Gegenwlrtig wird mit Hilfe des Forschungsreaktors PROTEUS das neutronen-physikalische Verhalten von Thorium in einem schnellen Reaktorgitter untersucht, um die technischen Grund- daten fir das Erbriliten von U-233 in schnellen Reaktoren und dessen Einsatz in sog. "denaturierten" Brennstoffzyklen zu Uber- priifen. Im folgenden Artikel wird diese weltweit diskutierte M6glichkeit ndher untersucht. 1. Uran als Energiequelle In der Natur gibt es nur ein einziges Isotop,mit demder Brenn- stoffzyklus eines Reaktorsystems gestartet werden kann - U235. Dieses ist aber nur zu 0,71% in Natururan enthalten, das haupt- sichlich aus dem Isotop U238 besteht. Heute werden Natururan- vorkommen abgebaut, die gewinnungskosten bis etwa 30$/1Db U308 (1 1b = 454 g) verursachen. Fiir diesen Kostenbereich werden die Reserven der westlichen Welt auf rund 3.7 Mio. t gesch8tzt, die bei Nutzung in heutigen Leichtwasserreaktoren (LWR) einen Energile- inhalt von rund 100 Mia. t Steinkohle darstellen. Leichtwasser- reaktoren heutiger Bauart nlitzen aber nur etwa 1% des Natururans zur Energiegewinnung aus; sie stellen daher eine Energilereserve dar, die grdssenordnungsmidssig nur jener der Erddl- und Erdgas- vorrite entspricht. Daran erkennt man, dass die heutigen LWR keine langfristige LOsung des Energieproblems darstellen. Genauso wie die Oelvorkommen wlirden auch die Uranreserven in der ersten Hilfte des ndchsten Jahrhunderts erschdpft sein. Die Kohlevorrite k&nnten unseren Energiebedarf zwar filr wesentliche Zeit decken, doch sind die dabeil auffallenden Umweltsbelastungen sehr gross. Kohle muss trotzdem in néch- ster Zeit ein wichtiger Triger unserer Energieversorgung bleiben, aber wir brauchen flir die Zukunft saubere und langfristig ertragreiche Energilesysteme. Neben dem spaltbaren U235-Isotop stellt uns die Natur aber auch sogenanntes Brutmaterial, namentlich U238 und Th232, in grosser Menge zur Verfiigung. Dieses Brutmaterial 1l&sst sich durch Neu- troneneinfang in spaltbaren Kernbrennstoff umwandeln. (Abb. 1) In einem LWR werden pro 100 gespaltenen U235-Kerne etwa 60 U238- Kerne ein Neutron einfangen und sich in Pu239 umwandeln. 70% die- ses Plutoniums wird widhrend des Reaktorbetriebs wieder gespalten, die restlichen 30% k&nnen fiir spidtere Benlitzung in anderen Reak- toren verwendet werden. Rund 30% der produzierten Leistung wer- den in LWR durch die Plutoniumspaltung erzeugt! Brutmaterial li4sst sich aber durch Neutroneneinfang auch direkt spalten. Dazu werden allerdings schnelle Neutronen mit einer Energie von rd. 1 MeV (Mega-Elektronenvolt) bendtigt. In einem sogenannten thermischen Reaktor, zu denen auch die Leichtwasser- reaktoren gehdren besitzen wenige Neutronen diese Energie, die meisten haben Energien, die nur einem Bruchteil eines eV ent- sprechen. Von 100 in U238-Kerne eingefangenen Neutronen haben etwa 5 genligend Energie, um den Kern zu spalten. Eine Mdglichkeit, Brutmaterial besser auszuniitzen, ist deren Ein- satz in Schnellen Brutreaktoren (SBR) . Sowohl die Konversion in spaltbares Material als auch die Ausnlitzung der direkten Spaltung durch schnelle Neutronen sind viel glinstiger als im LWR. Ein schneller Reaktor besitzt im Gegensatz zum LWR keinen Mode- rator, um die Neutronen abzubremsen. Die mittlere Energie der Neutronen in einem SBR betridgt deshalb einige 100 keV. Als Spalt- material wird bei heutigen SBR-Kongepten vorwiegend Plutonium eingesetzt. Pro 100 gespaltene Plutoniumkerne werden in einem SBR rund 110 bis 120 (und mehr) U238-Kerne durch Neutronenein- fang in Plutonium verwandelt - das Konversionsverhidltnis (CR) ist grdsser als 1, Plutonium wird "erbriitet". Ein SBR erzeugt nicht nur Energie, er produziert auch Spaltmaterial filir weitere Reaktoren. Nach rund 10 bis 30 Betriebsjahren (abhéngig vom speziellen Reaktortyp) ist genligend Brennstoff produziert um einen weiteren Reaktor zu betreiben. Man nennt dies die Verdop- pelungszelt des Reaktors. SBR nlitzen im Idealfall das Natururan vollstédndig aus. In der Praxis ist eine Ausnilitzung zwischen 50 bis 70 % zu erwarten, eine rund 60 mal bessere Verwertung des Urans gegeniiber heutigen LWR. Bei diesem glinstigen Ausnutzungs- grad des Urans in SBR wird es zudem interessant, auch urandrmere Erze mit hoheren Urangewinnungskosten abzubauen. Fir den Kosten- bereich bis zu 250%/1b U 08 werden die Reserven auf etwa 100 Mio. 5 t geschétzt. Darauf basierte unter anderem auch die vor einigen Jahren bekannt gewordene Idee, . Uran und Thorium aus dem Granit der S¢hweizer Alpen flir ein Brutreaktor- system zu gewinnen. Um einen SBR zu betreiben, wird zu Beginn ein Plutoniuminventar von einigen Tonnen bendtigt, das aber bereits in den heutigen LWR produziert wird. Trotz dieser - langfristigen Vorzlige stdsst die Ein- fihrung von Schnellen Brutreaktoren heute auf Widerstand. Gesell- schaftspolitische Konsequenzen- einer sogenannten Plutoniumwirt- schaft, ungeniigende Sicherheitsmassnahmen und die Gefahr des Plu- toniummissbrauches sind die Hauptargumente der Opposition. Be- sonders die Abzweigung von Plutonium aus dem friedlichen Bereich der Kernenergienutzung zur,Herstellung von nuklearen Waffen, die Frage der sogenannten Proliferation, ist durch die amerikanische Nuklearpolitik sehr aktuell geworden. In den letzten Jahren sind deshalb Anstrengungen unternommen worden, Nuklearkonzepte zu ent- wickeln, die den Missbrauch von Spaltstoff erschweren wenn nicht gar amw verunmdglichen sollen. ' Wir mdchten hier aber feststéllen, dass die Verwendung von Plutonium zur Kernwaffenproduktion aus unserern elektrizitdts- erzeugenden Leistungsreaktoren sehr kompliziert und aufwen- dig widre. Um an geeignetes Spaltmaterial heranzukommen, gibt es eine ganze Reihe einfacherer und vor allem billligere Methoden, als die Benutzung von Spaltstoffen aus Kernkraft- werken. So haben beispielsweise alle heutigen Atomwaffenstaaten das Spaltmaterial fiir ihre Kernwaffen ohne den Umweg Uber die friedliche Nutzuné der Kernenergie produziert. Die Produktion einer Kernwaffe ist keineswegs von der Existenz von Kernkraft- werken abhingig und wir sind der Meinung, dass das Proliefe- rationsproblem eher durch politische Uebereinkiinfte zwischen gleichberechtigten Staaten in den Griff zu bekommen ist, als durch einseitige Ge- und Verbote. Trotzdem ist es sinnvoll, bei einer weltweiten Einfilhrung der Kernenergie, Konzepte und Techniken zu studieren, die das Risiko eines Brennstoffmiss- brauches von der technischen Seite her auf ein Minimum be- schrinkt. 2. Warum Thorium? Im Zusammenhang mit den Bedenken einer reinen Plutoniumwirt- schaft finden Brennstoffzyklen, die kein oder nur wenig Plutonium benlitzen und produzieren, vermehrtes Interesse. Eine M&glich- keit ist dabei die Verwendung von Thorium als Brutmaterial anstelle von U238. Th23%2, das 1in der Natur in etwa der gleichen Menge vorhanden ist wie Uran, 1l&sst sich durch Neutroneneinfang in spaltbares U233 um- wandeln, ein Isotop mit &hnlichen Eigenschaften wie U235 und Pu239. In einem thermischen Reaktor hat U233 sogar bessere neu- tronenphysikalische Eigenschaften als U235 und Pu239. Aus diesem Grunde ist der Thoriumzyklus in einer Reihe von Lindern ndher unter- sucht worden. (z.B. Kanada, Indien, BRD und USA). Dariiber hinaus bietet die Anwendung des Th232-U23%-Brennstoffzyklus in thermi- schen Reaktoren die Mdglichkeit die Uranreserven langfristig Zzu strecken. Die Ausnlitzung des Energiepotentials beider Brennstoffzyklen, des Pu23%9-U238 und des U233-Th 232-Zyklus, in thermischen Reaktoren ist aber gering verglichen mit den MOglichkeiten, die ein Schnel- ler Brutreaktor (SBR) liefert. Allein der Energieinhalt der Uran- vorréte, ausgenlitzt in Schnellen Reaktoren auf der Basis des Plu- toniumzyklus, wilirde den Energiebedarf der Erde flir mehrere Jahr- hunderte decken. Diese Tatsache erlibrigte ldngere Zeit ndhere Untersuchungen zum Einsatz alternativer Brennstoffe im SBR. Im Zusammenhang mit dem oben erwdhnten Problem der Proliferation ist das Interesse am Einsatz von Thorium in Schnellen Brutreak- toren stark gestiegen. Beim Plutoniumzyklus enthalten die Brenn- elemente eine Mischung von Plutonium- und Uranoxyd. Theoretisch kdnnte im Falle des Missbrauchs, Plutonium chemisch abgetrennt und flir Kernwaffen abgezweigt werden. Benlitzt man hingegen den U233-Th-23%32-Zyklus, kdnnte man das U233 so stark mit U238 ver- schneiden, dass diese Uranmischung nicht mehr direkt als Waffen- material benlitzbar ist. Aus diesem Brennstoff liesse sich das als Bombenmaterial interessante U233-Isotop nur noch durch Isotopen- trennung separieren. Durch die Benilitzung von Thorium im Reaktor wird zudem eine gewisse Menge an U232 aufgebaut, Beim Zerfall dieses lIsotops bilden sich radioaktive Zwischenkerne (Pb 212, Bi 212, T1 208), deren starke Strahlung einen natiirlichen Schutz gegen den Missbrauch des Brennstoffs bildet. Die Se- paration von U233 aus diesem Brennstoff wdre nur noch mit grésserem technischen Aufwand m6glich, was einen Missbrauch ganzbetridchtlich erschweren wilirde. Andererseits wiirde aber auch fir den Brennstoffhersteller die Produktion von Brenn- elementen fiUr Kernkraftwerke entsprechend kompliziert. Die physikalischen Eigenschaften des Thoriumzyklus in thermischen und schnellen Reaktorsystemensollen in den beiden folgenden Ab- schnitten untersucht werden, wobei nochmals auf die heute disku- tierten Probleme der Proliferation n#iher eingegangen wird. 3, Thorium im thermischen Reaktor In heutigen LWR 1l8sst sich bei Verwendung von U238-Brutstoff Plu- tonium produzieren, beim Einsatz von Thorium wird U233 als neues spaltbares Material erzeugt. Benlitzt man Thorium als Brutmaterial, ist allerdings eine grdssere U235-Brennstoffmenge im Reaktor not- wendig. Daflir gewinnt man als Spaltmaterial U233, ein flir ther- mische Reaktoren ausgezeichnet verwendbarer Brennstoff. Flir jedes in einem U233-Isotop eingefangenes Neutron werden durchschnitt- lich 2.28 Neutronen freigesetzt. Fir Pu239 und U235 betrigt dieser sogenannte n-Wert 2.11 respektive 2.07. Dieser scheinbar kleine Unterschied in den n-Werten ist aber filir die Neutronenbilanz in einem Reaktor &dusserst wichtig. Direkte Konsequenzen des hdheren n-Wertes von U233 gegenliber Pu239 und U235 sind beispielsweise eine kleinere Menge an Spaltmaterial im Reaktor und ein glinstige- res Konversionsverhidltnis (CR). Dieser Wert ist allerdings stark vom Aufbau des Reaktorkerns abhingig, insbesondere vom Verhiltnis zwischen Spalt- und Brutmaterial. Als Beispiel sind in der fol- genden Tabelle CR-Werte fiir einen 587 MW(e) Druckwasserreaktor zu- sammengestellt, wobel verschiedene Kombinationen von Spalt- und Brutmaterialen untersucht wurden. Die Beispiele wurden mit oxy- dischen Brennstoffen gerechnet. Spalt- Brut- Konversions- Tabelle 1 material verhdltnis U 235 - U238 0.61 Vergleich von Konver- Pu239 - U238 0.72 sionsverhiltnissen flir Pu239 - Th232+ 0.69 einen 587 MW(e) Druckwasser- U 233 - THZ24572 0.753 reaktor (a. ORNL/TM-5565) + Benlitzt man Thoriummetall, steigt der CR-Wert auf 0.79. Gegenitlber einem LWR besitzen Schwerwasserreaktoren (HWR) und Hochtemperaturreaktoren (HTR) eine glinstigere Neutronenbilanz. In schwerem Wasser (D20) und Graphit (Moderator im HTR) werden bedeutend weniger Neutronen absorbiert als im normalen Wasser (HZO). Somit stehen in einem HWR oder HTR mehr Neutronen zur Spaltung und Konversion zur Verfligung, was sich positiv auf das Konversionsverh8ltnis auswirkt. Bei optimaler Reaktorauslegung und verh&#ltnismidssig kurzer Bestrahlungszeit ist es in einem HWR sogar mbglich, mit U233-Th232~-Brennstoff einen Konversionswert knapp lber eins zu erreichen. Auch einen Hochtemperaturreaktor kann man als "Nahebriiter" auslegen, so dass er mit U233-Th232 Brennstoff ein Konversionsverhiltnis von 0.9-0.95 erreichen kann. Wann solche thermischen Hochkonverter wirtschaftlich arbeiten hédngt von der Entwicklung der Brennstoffzykluskosten ab. Sicher ist aber, dass der Einsatz von Thorium in thermischen Reaktoren die Uranvorréite strecken kann. - 10 =~ 4, Thorium im Schnellen Reaktor Die Verwendung von U233 als Spalt- und Th232 als Brutmaterial in einem SBR ist vom rein physikalisch-technischen Standpunkt aus unglinstiger als der Einsatz von Pu239 und U238. In einem harten Neutronenspektrum besitzt Pu239 einen hdheren n-Wert als U233. Der Beitrag der direkten Spaltung von U238 ist im SBR zudem be- deutend gr6sser als derjenige von Th232. Die U238-Spaltung trigt in einem SBR rund 17% zur Energieproduktion bei, die Th232-Spal- tung nur etwa 3%. Diese physikalischen Tatsachen bewirken einen kleineren CR-Wert filir den U233-Th232-7Zyklus gegeniiber dem Pu239- U238=-Zyklus. Flr beide Brennstoffsysteme sind aber in einem SBR Konversionsraten >1 ohne grosse Schwierigkeiten mdglich. Der Einsatz von Thorium in einem SBR bietet - nebst der Erschlies- sung einer neuen Energiequelle - einiée Vorteile. Beli Anlagen heutiger Konzeption mit Natrium als Kihlmittel (sogenannte Na- triumbriiter) flihrt das Entfernen von Natrium aus dem Kilhlkreis- lauf - der sogenannte "Voideffekt" - zu einem Anstieg der Reaktor- reaktivitédt, d.h. der Neutronendichte und somit der Leistung, was mit entsprechenden sicherheitstechnischen Gegenmassnahmen ver- hindert werden muss. In einem mit Thorium geladenen SBR fiihrt der "Voideffekt" vorteilhafterweise meist zu einer Reaktivi- titsabnahme. Das gegenliber dem Pu239-U23%8-Zyklus kleinere Konversionsverhdltnis des U233-Th232-Zyklus kann teilweise durch Beniitzung von metalli- schen anstelle des oxydischen Thoriums kompensiert werden. Thorium- metall hat fir Metalle einen hohen Schmelzpunkt (1700°C) und glinstige Bestrahlungseigenschaften. Die bessere thermische Leit- f&higkeit des Metalls gegenliber dem Oxyd erlaubt einen Reaktor- betrieb mit hdherer Leistungsdichte. Das hirtere Neutronenspektrum und die grosse Thoriumdichte ergeben schliesslich eine Verbesserung des Konversionsfaktors um rund 10% gegeniiber einem System mit Thoriumoxyd. Im Gegensatz zu Thorium ldsst sich Uranmetall wegen - 11 - unginstigeren metallurgischen Eigenschaften nicht in einem Reaktor einbauen. Die vom neutronenphysikalischen Standpunkt wohl beste Anordnung eines Schnellen Reaktors mit Thorium als Brutmaterial ist dessen Einbau in einer sogenannten Brutzone (im sog. Blanket), die die Zentrale, mit PuO2/UO gefiillte Brennstoffzone umschliesst. Da- bei wird immer nur soiiel Plutonium erbriitet, als der Reaktor selbst verbraucht, das heisst das Plutonium wirkt nur als eine Art Katalysator, um U238 zu verbrauchen. Der im Ueberschuss er- briitete Brennstoff ist U233, der in thermische Reaktoren zurlick- geflihrt werden soll. Dies flihrt dann zu einer sogenannten "Sym- biose" von schnellen und thermischen Reaktoren, wobei im Gleich- gewicht ein SBR den Brennstoff filir mehrere thermische Reaktoren liefern kdnnte und eine Energiequelle fiir die nichsten Jahrhun- derte - bis wir vielleicht noch ein besseres Energiesystem ge- funden haben - erschlossen wéire. - 12 - 5. Massnahmen gegen die Proliferation von Spaltmaterial Das heutige Interesse an Thorium, vor allem sein Einsatz in Schnellen Reaktoren, ist vorwlegend im Zusammenhang mit Fragen der Sicherheit des Brennstoffzyklus zu sehen. Bekanntlich ist das Plutonium-Isotop 239 ein geeignetes Spalt- material flr Kernwaffen. Plutonium wird immer aus U238 erbriitet d.h. es wird in Jjedem Reaktor mit Uran vermischt sein. Da Plu- tonium und Uran aber chemisch verschiedene Elemente sind, lassen sie sich vor allem bel neuem Brennstoff mit relativ geringer Radioaktivit&dt, leicht trennen. Benlitzt man hingegen Th232 als Brutmaterial um U233-Spaltstoff zu erzeugen, liegen die Ver- hdltnisse glinstiger. U233 kann ndmlich, wie wir bereits friiher erwdhnten, mit dem U238-Isotop so stark verdiinnt werden, dass die Mischung als Bombenmaterial nicht mehr geeignet ist. Eine chemische Trennung dieser Uranmischung ist aber nicht mehr méglich. Diese Idee, Spaltstoffe mit Brutmaterial so stark zu vermischen, dass sie flir Waffenproduktion nicht mehr direkt miss- braucht werden kdnnen, gab Anlass zu intensiven Untersuchungen von sogenannten isotopisch verschnittenen oder "denaturierten Brennstoffzyklen". Am Oak Ridge National Laboratory (ORNL) sind umfangreiche Studien zu diesem Problemkreis durchgefiihrt worden. Die Ergebnisse gzei- gen, dass denaturierte Brennstoffzyklen die Proliferation er- schweren. Dies muss aber mit einem in allgemeinen niedrigeren Konversionsverhdltnis erkauft werden. Zudem muss beachtet werden dass in jedem Fall eine kleinere Menge Plutonium erbriitet wird. Dieses Plutonium ist allerdings nur in bescheidenen Mengen in abgebrannten Brennelementen enthalten. Ein Missbrauch wire wegen der starken radioaktiven Strahlung abgebrannter Stdbe &Husserst schwierig. _13_ Um vorteilhaftere Verh8ltnisse zu erzielen, ist die bereits er- wihnte Symbiose zwischen SBR mit Thorium im Brutmantel und ther- mischen Reaktoren, betrieben auf der Basis des denaturierten Brennstoffzyklus, vorgeschlagen worden. Die Schnellen Brutreak- toren miissten dabei in gesicherten, international kontrollier- baren Zonen @%afeguarded areas") gebaut werden - den sogenannten Energieparks . Alle Arbeiten, bei denen grdssere Mengen von Spalt- material gehandhabt werden muss, sollen in diesen abgeschlossenen Zonen durchgefiihrt werden. Ausserhalb dieser Energieparks werden nur Reaktoren mit schwach bis mittel angereichtertem Brennstoff betrieben. Die Wiederaufarbeitung und die Brennelementfertigung erfolgt innerhalb der kontrollierten Zone. Das gewonnene Pluto- nium wird wie bereits erwidhnt als Katalysator in SBR benilitzt, die ebenfalls innerhalb der Parks betrieben werden und die den U233- Brennstoff flir Reaktoren ausserhalb des Energieparks produzleren. Dabei wiirde ein SBR genligen, um etwa vier externe Reaktoren mit Brennstoff zu versorgen, wenn diese optimal ausgelegt sind. Inner- halb dieser Parks wlirden auch die radioaktiven Abf&lle, die haupt- sichlich bei der Wiederaufarbeitung anfallen, fiir die entglltige Lagerung konditioniert und wenn méglich an Ort und Stelle entsortgt. Hochaktive Abf&lle und hochangereicherter Brennstoff wirden nur innerhalb dieser Energieparks gehandhabt, was eine m&gliche Gefdhr- dung der Oeffentlichkeit durch Ueberlandtransporte stark reduziert. Diese Idee der Energieparks erschwert nicht nur den Missbrauch von Brennstoff erheblich, sie erlaubt auch eine optimale Ausniitzung der vorhandenen Energiereserven. In Abb. 2 ist schematisch die Tdee eines mdglichen Energieparks veranschaulicht. Vom politischen Standpunkt aus ist dieser Vorschlag sicher vor- erst nicht leicht durchfihrbar, obwohl es eine verniinftige und sinnvolle Idee ist. Ob wir bereit sind, eine so starke interna- tionale Zusammenarbeit und Kontrolle zu akzeptieren, ist nicht leicht zu beantworten. - 14 - Andererseits haben aber bereits viele Nichtatomwaffenstaaten den "Nichtverbreitungsvertrag" unterschrieben und die Wiener Agentur IAEA kontrolliert bereits die Kernmaterialverwendung in Anlagen von 101 Mitgliedstaaten des Atomsperrvertrags und dariiber hinaus eifizelne Anlagen in nicht dem Abkommen angehOrenden Lindern auf Grund bi- oder trilatraler Vertrige. Dariliberhinaus liegt es in der Rationalitidt der Sache, dass die Schweiz mit einem Weltener- gieverbrauchsanteil von nur 2-3 Promillen ihr Energieproblem nur gemeinsam und durch einen internationalen Konsens 18sen kann. So gesehen, stehen die Chancen filir internationale Energieparks mit gemeinsam und sicher verwalteter Kernbrennstoffbank, mit gemein- sam betriebener Wiederaufarbeitung und Endlagerung der Abf&dlle in einer wirtschaftlich sinnvollen Grdsse, nicht schlecht. _15_ 6. Die Bedeutung nuklearer Daten fiir den Brennstoffzyklus International werden zur Zelt grosse Anstrengungen unternommen um alle noch hdngigen Fragen zum Thoriumbrennstoffzyklus abzu- kldren. Auf Anregung Pridsident Carters wurde die INFCE (Inter- national Nuclear Fuel Cycle Evaluation) gegriindet. Alle Studien und Untersuchungen zu mbglichen Brennstoffzyklen werden der INFCE zur Verfligung gestellt mit dem Ziel, verschiedene Vorschléige schnell und objektiv miteinander zu vergleichen. Neue Brennstoff- zyklen werden meistens mit dem heute bestbekannten, dem Pu239- U238-Zyklus, verglichen, und zwar nicht nur vom physikalisch- technischen Standpunkt aus, auch politische , 8kologische ,gesell- schaftliche und sicherheitstechnische Punkte werden berlicksich- tigt. Un Brennstoffzyklen miteinander vergleichen zu k®nnen, sollten alle wichtigen Entscheidungsgrtssen verschiedener Zyklen mit dhnlicher Genauigkeit berechnet werden k&nnen. Diese Forderung bedingt, dass die flr diese Studien notwendigen nuklearen Daten- sdtze vergleichbare Zuverlissigkeit haben. Um diese Bedingung zu erfiillen, ist es notwendig, nukleare Datensitze zu iliberpriifen. Sogenannte integrale Experimente sind daflir eine wichtige Hilfe. Dabei werden grundlegende Reaktorparameter experimentell ermittelt und mit den berechneten Werten verglichen Die Reaktoranordnung muss bei solchen Experimenten so einfach sein, dass Unterschiede zwi- schen berechneten und gemessenen integralen Parametern haupt- sdchlich durch die in der Rechnung benutzten Kerndaten verur- sacht werden und Unsicherheiten auf Grund der Rechenmethoden klein sind. Ein wichtiger integraler Parameter fiir den Pu23%9-U238- Zyklus ist zum Beispiel das Verhiltnis zwischen Neutronenein- fang in U238 und der Spaltung von Pu239. Will man fir einen SBR den effektiven Neutronenmultiplikationsfaktor (keff) auf 1 % und die Konversionsrate auf 3 % genau berechnen - diese Genauigkeiten werden heute von Reaktorbetreibern erwlinscht -, muss dieser Wert auf 1 % genau bekannt sein. _16_ Fiir den Pu239-U238-Brennstoffzyklus sind bereits umfangreiche Messungen durchgefihrt worden, um die Glte der nuklearen Para- meter dieses Zyklus zu testen. Flir den U233-Th232-Zyklus, vor allem filir dessen Einsatz in Schnellen Reaktoren, sind bis heute relativ wenig integrale Experimente ausgefliihrt worden. Es sind deshalb in der n&dchsten Zeit noch spezifische Untersuchungen notwendig, um die nuklearen Daten des U233-Th232-Zyklus zu testen und eventuell zu verbessern. Dies betrifft vor allem eine Ueber- prifung der wichtigsten Wirkungsquerschnittsdaten. Dazu eignet sich besonders die BeStimmung der entsprechenden Reaktions- raten, die Uiber das Neutronenspektrum eines Reaktors gemittelten Wirkungsquerschnitte. Die entscheidenden Grdssen fir den U233- Th232-Zyklus sind Einfangs-, Spalt- und (n,2n)-Raten fiir Thorium sowie Einfangs- und Spaltquerschnitte fir U233 und Protactinium (Pa). _17.. 7. Ueberprifung der Thorium-Daten am Reaktor PROTEUS Zu Beginn dieses Jahres wurde am PROTEUS-Reaktor, der von der Physikabteilung des Eidg. Instituts fiir Reaktorforschung (EIR) in Wirenlingen betrieben wird ein Messprogramm gestartet, das einige wichtige Beitrdge zur Ueberpriifung der nuklearen Daten des Thoriumzyklus liefern wird. Dieses Programm wurde in enger Zusammenarbeit mit dem Oak Ridge National Laboratory in den USA ausgearbeitet und ist ein Teil des sogenannten "Umbrella Agree- ment", einem Forschungsprogramm der USA, Frankreichs, Deutsch- land und der Schweiz liber gasgekiihlte Reaktoren. Die Ergebnisse dieser Thoriumarbeiten werden auch der INFCE zur Verfligung ge- stellt. Diese Arbeiten bilden eine Fortsetzung von Studien zu nuklearen Daten des Pu239/U238-Zyklus flir Schnelle Reaktoren, wie sie seit 1972 am PROTEUS-Reaktor durchgefiihrt werden. PROTEUS ist ein so- genannter Nullleistungsreaktor, er produziert selbst keine Energile und dient ausschliesslich Forschnungszwecken. In Bild 3 ist die Reaktorkonfiguration dargestellt. Eine zentrale, selbst unter- kritische schnelle Zone (5) wird mit einem ringfdrmigen thermischen Treiber gekoppelt, um die Kritikalit&t des Reaktors zu erreichen. Diese Anordnung erlaubt eine Reduktion des Spaltinventars um ca. elnen Faktor 20 - 30 gegenliber demjenigen eines grossen - Schnellen Brutreaktors. Die schnelle Reaktorzone besteht aus - ca. 2000 Brennstoffstdben mit einer Pu02/UO2-Mischung, welche wie in einem gasgekilhlten Schnellen Brutreaktor angeordnet sind. Der thermische Treiber ist 1in eine D2O- und eine graphitmoderier- te Zone unterteilt. Beide Zonen enthalten 5 % angereicherten - U02-Brennstoff. Zwischen dem D2O—Treiber und der schnellen zen- tralen Reaktorzone ist eine Pufferzone aus U-Metallstében einge- bau, um die aus dem Treiber einfallenden thermischen Neutronen einzufangen und sie in schnelle Spaltneutronen umzuwandeln. Da- durch wird ein Teil der Leckverluste aus der schnellen Zone kom- pensiert. Eine optimale Zoneneinteilung ermdglicht eine gute An- ndherung des zentralen Netronenspektrums an dasjenige eines gasgekiihlten schnellen Leistungsreaktors, ein entscheidendes Kriterium, um relevante Experimente filir diesen Reaktortyp durch- zuflhren. Eine bewegliche zentrale Kolonne (6) kann aus dem Reaktorkern ausgefahren und ausgewechselt werden. Den Experimenten entsprechend wird sie mit Messdetektoren bestlickt und nachher wieder in die schnellen Zone eingefahren. Bel bisherigen Experimenten am PROTEUS wurden hé&tséchlich wich- tige physikalische Parameter von Gittern gasgekiihlter Briiter unter- sucht. Ein Vergleich der gemessenen mit berechneten Werten dient im Falle einfacher Gitteranordnungen als wichtiger Test fiir die be- nlitzten Datensitze, bei komplizierterem Gitteraufbau lassen sich auch die verwendeten Rechenmethoden und =modelle {liberpriifen. Sind die Vergleiche befriedigend, k&nnen Methoden und Daten beil der Auslegung kiinftiger Leistungsreaktoren benlitzt werden, andern- falls geben die Ergebnisse wichtige Hinweise auf Fehler in den Berechnungsmethoden und Datensé&tzen. _19_ 8. Das PROTEUS~-Thoriumprogramm Nach der bisherigen Planung werden in vier verschiedenen Gitter- anordnungen Messungen zum Thoriumzyklus durchgefihrt. Das Thorium steht in Form gesinterter Thoriumoxydkiligelchen von rund 0.4 mm Durchmesser zur Verfiligung. 200 kg ThO, wurden in Stahlhlillen von 335 mm Li&nge und 7 mm Durchmesser abgefiillt und luftdicht verschlossen. Diese ThOZ—Zigarren lassen sich in die liblichen Brennstoffstabhiillen des PROTEUS einbauen, womit die grosse Flexibilitdt beim Aufbau der zentralen Testzone im Reak- tor gewdhrt bleibt. In der ersten Gitterkonfiguration wurde die zentrale schnelle Zone des PROTEUS-Reaktors mit Pu02/UO2 geflillten St&ben beladen. Diese Anordnung entspricht dem Standardaufbau der Brennstoffzone eines gasgekiihlten Briiters. Im Zentrum dieser Zone wurden nun die wichtigsten Reaktionsraten fir Thorium und U233 gemessen, nim- lich Einfangs- , Spalt- und (n,2n)-Reaktion. Diinne Folien aus Thorium und U233 wurden zwi- schen einzelnen Brennstoffpellets montiert und bestrahlt, um dar- nach mittels Gammaspektrometrie die Reaktionsraten zu bestimmen (Bild 4). Mit diesen Messungen lassen sich die Thorium- und U233- Wirkungsquerschnitte direkt Uberpriifen, da das Neutronenspektrum im Reaktorzentrum nicht von den zu untersuchenden Wirkungsquer- schnitten beeinflusst wird. In einer zweiten Gitteranordnung wurde ein Drittel der Pu02/UO2— Stdbe durch ThO2—Stébe ersetzt. Thoriumoxyd als Brutmaterial in der zentralen Brennstoffzone bewirkt ein weicheres Neutronenspek- trum und eine Reaktivitidtsabnahme dieser Zone gegeniiber einer reinen PuOZ/UOE-Anordnung. Messungen der wichtigsten Reaktions- raten in Uran und Thorium, die experimentelle Bestimmung des Neu- tronenspektrums und der Reaktivitdtswerte wichtiger Materialien im Zentrum des Gitters vervollstindigten das Messprogramm. In diesem Gitter lassen sich nebst den eigentlichen Wirkungsquer- schnittsdaten flir Thorium auch dessen Selbstabschirmungseffekt Uberpriifen. Dieses Ph&nomen tritt immer auf, wenn grdssere Mengen desselben Materials im Reaktor vorhanden sind,und fiihrt zu einer Reduktion der Reaktionsraten Pro Thoriumatom. In zwel weiteren Gitteranordnungen sollen Brutzonen, die nur Thoriumoxyd enthalten, eingebaut werden. Geplant ist die Konstruk- tion einer zentralen und einer axialen Zone aus ThOz. Diese Tren- nung von spaltbarem Brennstoff und Brutmaterial erhdht die Kon- versionsrate des Reaktors gegeniliber einer Anordnung mit homo- gener Vermischung von Spalt- und Brutmaterial in der eigentlichen Brennstoffzone. In diesen"heterogenen”Gitterkonfigurationen inte- ressiert insbesondere der relative Verlauf der Reaktionsraten innerhalb der ThOZ—Zongn und im Uebergangsgebiet zwischen Thorium und PuO2/U02-BrennstoffZOne. In ausgedehnten pMegserien Werden radiale und axiale Traversen der wichtigsten Uran- und Thorium- reaktionen gemessen. Diese Ergebnisse dienen einerseits zur Ueber- prifung der verwendeten Rechenmethoden und -modelle, andererseits erlauben sie wichtige Rlckschlisse auf die Neutronen- und Lei- stungsverteilung innerhalb der Brut- und Spaltzone zu ziehen. Solche Daten werden zur optimalen Auslegung von Leistungsreaktoren bendtigt. Die Berechnungen, womit die experimentellen Ergebnisse verglichen werden, erfolgen in mehreren Schritten (Abb. 5). Ausgehend von den nuklearen Datenbibliotheken ENDF/B-4 werden in mehreren Zwischenstufen Wirkungsquerschnitte flir Ganzreaktor- rechnungen erzeugt. Erst diese Rechnungen liefern schliesslich die - %] - gesuchte Neutronenflussverteilung im Reaktor, womit dann Reak- tionsraten, Neutronenspektren und Reaktivit&tswerte berechnet werden konnen. Aus den vorliegenden Resultaten ist ersichtlich, dass die be- rechneten Einfangsraten in Thorium mit den gemessenen Werten innerhalb des Messfehlers von 2% libereinstimmen. Dieses Ergeb- nis ist bedeutungsvoll, da die Thoriumseinfangsrate wesentlich die Konversionsrate des Reaktors beeinflusst. Die berechneten Spaltraten in Thorium unterschitzen andererseits aber die ge- messenen Grdssen um rund 10-15%. Da die Spaltung der Thorium- kerne selbst in Schnellen Reaktoren die Neutronenbilanz nur un- wesentlich beeinflusst, brauchen die Spaltraten nicht genauer bekannt zu sein. Detaillierte und vollstidndige Ergebnisse werden an internatio- nalen Tagungen vorgetragen und interessierten Wissenschafter zur Verfligung gestellt. - - 99 - 9. Schlussbemerkung Mit den heute verfiligbaren nuklearen Thoriumdaten wurden in ver- schiedenen Lindern Studien zum U233-Th232-Brennstoffzyklus durch- geflihrt, die zeigten, dass dieser eine technisch und auch wirt- schaftlich sinnvolle Erginzung oder vielleicht sogar eine Alter- native zum Pu239-U238-Zyklus darstellen k&nnte. Bel Berilicksich- tigung der Proliferationsgesichtspunkte bietet der Thoriumzyklus vor allem bei Anwendung der denaturierten Variante, einige Vor- teile gegeniliber dem Plutoniumzyklus. Um diese Vorzige und die Wirtschaftlichkeit der Brennstoffzyklen zuverlissiger bestimmen zu k&nnen, sind filir die wichtigsten Nuklide bessere nukleare Daten notwendig. In diesem Zusammenhang sind die PROTEUS-Arbeiten am EIR ein wichtiger und solidarischer Beitrag zu den weltweiten Anstrengungen, nukleare Datens&tze flir den Thoriumzyklus zu Uber- prifen und zu vervollstindigen. Sind nach dieser ersten Phase zuverlissige nukleare Datensétze vorhanden so sind noch weitere Entwicklungsarbeiten vor allem fir die Wiederaufarbeitung thoriumhaltigen Brennstoffs notwendig, be- vor der Thoriumzyklus kommerziell eingesetzt werden kann. Es wurde geschdtzt, dass noch gut 15 Jahre lang Forschungs- und ent- wicklungsarbeiten notwendig sind, um dieses Ziel zu erreichen. Die weltweiten Anstrengungen auf dem Gebiet der Energieforschung und speziell hier zum Problem des Thoriumzyklus zeigen aber das grosse Interesse der meisten Linder, diese proliferationsre- sistentere Option als sinnvolle Erginzung oder Alternative zum Plutoniumzyklus offen zu halten. Abschliessend betonen wir aber nochmals ausdriicklich, dass unseres Erachtens die LOsung des Problems der Proliferation in allererster Linie eine politische Aufgabe und erst in zweiter Linie eine technische Aufgabe dar- stellt. Es widre wilnschenswert, wenn in Zukunft auf beiden Ebenen diese Aspekte diskutiert wilirden und ein Konsens herbeigefiihrt werden kénnte, der es dann erlaubt die Kernspaltenergienutzung wirklich zu einer allgemein akzeptierten und weltweit tragenden S8ule der Energieversorgung in einer nachfossilen Aera zu machen. - 24 - 238 (n,y) 239 B 239 B 239 8] =220 U E?jEE'N §:g§a~Pu Abb. 1: Umwandlung von Thorium und Uran in Spalt- material Uran Nationale Reaktoren Internationaler Energiepark . verteilt im Lande . | @ SBR 1 denaturierter : U233/Th Thorex - U233/U238 U233/U238/Th Brennstoff l - Wiederauf- > Brennstoff- N LWR arbeitung - produktion Pu/U U/Pu /‘ J SWR Purex - Abfall- Wiederauf- verarbei- } arbeitung - tung 4 4 a HTR Pu/U Y Th-Blanket BPu/U—gxid " AJ rennelement-|. < C Bren?element fabrikation abgebrannter SBR Febrikation Brennstoff | Endlagerung I radioaktiver : etc. Abfélle A & Thorium Uran Bild 2 : Schema eines Energieparks, das eine Reaktorpopulation mit denaturiertem U233/U238 Brennstoff ausserhalb des Parks ver- und entsorgt. Die in den Energiepark fliessen- den Materialstrdme sind nur abgebrannte Brennelemente sowie Matururan und Thorium. Zu beachtefiffst der Plutoniumfluss ein im Energiepark geschlossener Materialstrom darstellt und so leichter einer internationalen Kontrolle unterstellt und von ihr Uiberwacht werden kann. b & - "u'."."-: Graphitrefiektor Graphittreiberzone D,0-Treiberzone Putferzone (U-Metall) 5 Schnelle Zone S LU = 6 Testkolonne 7 Sicherheitsstab 8 Moderatortank 9 Auswechselbare Gitterplatte Bild 3 : Aufbau des Reaktors PROTEUS Bild 4 : Ausmessung bestrahlter Folien. ENDF/B-4 Y SUPERTOG J I MINX Y 99 gr Daten CINX BINX Y FGL5 -4 Gruppendaten fiir Ganzreaktorrechnungen Bild 5 O O Bibliotheksdaten Computerprogramme PROTEUS-Rechenschema